电化学CO2收复响应(CO2RR)为坐蓐有价值的化学家具和处理间歇性可再天真力提供了一种格外有出息的门径。水电解质中CO2RR的典型收复产物包括气态CO、CH4和C2H4，以及液体HCOOH、CH3OH和CH3CH2OH。CO2的活化越过吸附构型在很猛进度上决定了驱动中间体的变成和响应路线。

具体而言，在过渡金属催化剂上吸附的C相聚构型的CO2不错转机为*COOH中间体，而O相聚的CO2变成*OCHO。前一种响应成心于*CO的变成。由于*CO相聚强度较弱，往往在Ag、Au和Au等催化剂以及Ni、Fe和Co基的单原子催化剂上变成CO；*CO在Cu上相聚较强，梗概转机为更深的收复产物。后者导致在Bi和Sn等催化剂上变成HCOO−。因此，变成的产物的各种性取决于响应位点聚聚合间体的才能，并受到它们对氧或氢的亲和力的影响。

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最近的报说念标明，卤化物阴离子在过渡金属上的吸附不错普及CO2RR的性能，但戒指CO2RR路线的具体响应机制尚不领路。基于此，南京航空航天大学彭生杰课题组为了商量卤化物改性对Ag-Cu催化剂中CO2RR活性和响应路线的影响，选拔Ag纳米线(NWs)和Cu2O包覆的Ag NWs看成先行者体，通过湿化学合成进行可控氯化。关于Ag NWs的氯化，通过Ag0和Cu2+离子之间的氧化收复响应，不错得到具有可控AgCl层厚度的Ag/AgCl NWs，其对CO2RR转机为CO的活性和选拔性均显赫普及。

比拟之下，Cu2O包覆的Ag NWs的氯化作用导致了Cu2O的Cl−阴离子修饰和AgCl物种的变成(Cl-Ag/Cu)，其不错催化CO2在肖似要求下转机为液体甲酸盐和酒精，总法拉第遵循接近100%，在−1.3 V下分辩提供136.3和20.8 mA cm−2的高部分电流密度。

户外

原位ATR-SEIRAS表征和密度泛函表面(DFT)筹备标明，Cl-离子吸附的Ag/Cu结构具有较高的氧亲和力。Cu2O层不错保存Cl-物种，在CO2RR重建经过中，具有较高氧亲和力的收复的Cu物种与Ag互相作用，具有再氧化的趋势。

这一特征通过增强*OCHO响应路线，完了了甲酸盐的高选拔性坐蓐。同期，*COOH和*H的变要素别是CO和甲酸盐路线的速度决定要领，响应经过中*OCHO中间体在Cl-Ag(111)和Cl-Ag/Cu(111)上的侧向吸附梗概裁减CO和甲酸盐路线的响应能垒，分辩促进了CO和甲酸变成。

综上，该项盘问揭示了Ag和Ag/Cu响应体系的氯化效应通过颐养C相聚或O聚聚合间体决定了*OCHO横向吸附作用下的响应路线，为设想高效的CO2RR催化剂提供了表面依据。

Reaction pathway regulation for gaseous and liquid products of electrocatalytic CO2 reduction under adsorbate interactions. Angewandte Chemie International Edition， 2024.

彭生杰，南京航空航天大学教学，博士生导师，英国皇家化学会会士(FRSC)。入选国度后生东说念主才，江苏省特聘教学、江苏省“双创东说念主才筹划”、江苏省“六大东说念主才岑岭”高等次东说念主才、南航首批“漫空学者”jjj43天天影视，科睿唯安“环球高被引科学家”，主抓江苏省特出后生基金、国度当然基金面上姿首、江苏省双碳专项，及省部级、横向姿首20余项。2010年于南开大学赢得博士学位，导师陈军院士。随后分辩加入南洋理工大学颜清宇教学和新加坡国立大学 Seeram Ramakrishna教学（中国工程院外籍院士，英国工程院院士）课题组进行博士后盘问。近十年来，一直从事微纳米结构及新式功能材料的设想、合成越过电化学储能与催化盘问，赢得了一系列编削性科研后果。其中以第一/通信作家在Nat. Commun.、JACS、Angew. 和AM等发表SCI论文150余篇，以为发表论文200余篇，盘问后果受到国异邦内同业的无为祥和，被援用1.5万余次，H-index 63。当今担任《eScience》，《Advanced Fiber Materials》等六个中英文期刊后生编委，出书学术专著三部，撰写英文专著一章。肯求中国发明/授权专利30项。

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